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Hochpräzisions - Massenspektrometrie

Motivation und Einführung

Massen spielen in vielen physikalischen Modellen eine Rolle: Massen exotischer kurzlebiger Kerne sind wichtig für die Untersuchung der schwachen Wechselwirkung und des Standardmodells der Elementarteilchenphysik, stabile Massen sind Mittel zur Definition von Naturkonstanten [1].

Bisher werden Präzisionsmassenmessungen an Radionukliden in Penningfallen mittels der destruktiven Flugzeitmethode durchgeführt [1]. In diesem Fall sind einige hundert Ionen für ein einzelnes Spektrum notwendig, was bei einer typischen Produktionsrate von wenigen hundert Ionen pro Sekunde und einer Effizienz von 1% etwa eine Stunde dauert. Produktionsraten superschwerer Ionen mit Massenzahlen um 250 liegen aber deutlich darunter (etwa 1 Ion pro Sekunde). Gleichzeitig besitzen sie aber verhältnismäßig lange Halbwertszeiten (Größenordnung Sekunden), was den Einsatz der nicht-destruktiven FT-ICR Methode möglich macht (siehe Messprinzip) [2]. Dieses aus der Chemie bekannte Verfahren muss jedoch so verbessert werden, dass einzelne Ionen nachgewiesen werden können.

Die Messung mit einzelnen Ionen in der Falle reduziert auch die Frequenzverschiebung aufgrund von Spiegelladungen in den Fallenelektroden [3]. Eine weitere Verbesserung der Unsicherheit in der Massenbestimmung kann durch den Übergang zu hochgeladenen Ionen erzielt werden, wodurch sich der relative Fehler der Zyklotronfrequenz νc = qB/(2πm) entsprechend reduziert.

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Messprinzip

Die Massenbestimmung mittels Penningfallen beruht auf der präzisen Bestimmung der Zyklotronfrequenz νc = qB/(2πm). Weit verbreitet ist hier die destruktive Methode der Flugzeitbestimmung. Ein gekühltes Ion wird in der Falle eingefangen, wobei die radiale Bewegungsenergie vernachlässigbar ist. Das gespeicherte Ion wird durch externe Dipolanregung auf einen wohl definierten Magnetronradius gebracht. An die typischerweise vierfach-segmentierte Ringelektrode wird ein quadrupolares, elektrisches Wechselfeld angelegt. Stimmt die Frequenz des Feldes mit der Zyklotronfrequenz überein, wird die Bewegung in der Magnetronmode in die Zyklotronmode überführt. Durch die um mehrere Größenordnungen höhere Frequenz der Zyklotronmode nimmt die Radialenergie drastisch zu. Diese Radialenergie kann nun gemessen werden, indem das Ion aus der Falle ausgeschossen wird, wobei die Kopplung des magnetischen Moments der Bahnbewegung an den Magnetfeldgradienten die Radialenergie in Axialenergie umwandelt. Eine Messung der Flugzeit zu einem Detektor gibt somit Auskunft über die ursprüngliche Radialenergie. Wird nun diese Flugzeit für verschiedene Anregungsfrequenzen gemessen, so erhält man ein Flugzeitspektrum wie in Abbildung 1 gezeigt. Das Minimum der Flugzeit liegt bei einer Frequenz, die der Zyklotronfrequenz des Ions entspricht. Zur Verbesserung der Flugzeitmethode wurde kürzlich die sogenannte Ramsey-Methode zur Quadrupolanregung eingeführt. Hierbei wird die Ionenbewegung nicht mehr durch ein kontinuierliches Quadrupolfeld angeregt, sondern durch zwei kurze zeitlich getrennte Pulse. Die dadurch erzielten verschmälerten Resonanzen erlauben eine genauere Bestimmung der Zyklotronfrequenz, und somit eine präzisere Massenbestimmung.

Flugzeitresonanzkurve mit einer kontinuierlichen Anregung von 300 ms
Abbildung 1: Flugzeitresonanzkurve mit einer kontinuierlichen Anregung von 300 ms

Die hier durchgeführten Experimente ermöglichen neben der klassischen Flugzeitanalyse den nicht-destruktiven Ionennachweis mittels des Fourier Transform-Ionen Zyklotron Resonanz (FT-ICR) Verfahrens. Dabei werden die von den Ionen in den Fallenelektroden induzierten Spiegelströme gemessen, deren Frequenzspektrum durch eine Fourier-Transformation bestimmt wird. Daraus können die für eine Massenbestimmung notwendigen Informationen im Zusammenspiel mit einer Kalibrierung der fehlenden Parameter durch Referenzionen extrahiert werden.

Die Spiegelströme einzelner einfach geladener Ionen liegen jedoch nur im Bereich einiger hundert Femto-Ampere (1 fA = 1E-15 A), bei hochgeladenen Ionen multipliziert sich diese Zahl entsprechend mit dem Ladungszustand. Um ein gutes Signal-Rausch-Verhältnis zu erhalten, muss die Bandbreite des Nachweises reduziert werden, da das thermische Rauschen proportional zur Wurzel daraus ist. Eine weitere Rauschverminderung erreicht man durch Kühlen der Elektronik und der Fallen mittels flüssigem Stickstoff (T = 77 K) bzw. flüssigem Helium (T = 4.2 K).

Schmalbandiger FT-ICR Nachweiskreis
Abbildung 2: Schmalbandiger FT-ICR Nachweiskreis - für größere Version Bild anklicken

Der schmalbandige Nachweiskreis (Abb. 2) besteht aus einer supraleitenden Spule, die in Verbindung mit den unvermeidlichen parasitären Kapazitäten der Falle und der Zuleitungen einen parallelen LC-Schwingkreis bildet. Dessen Güte, also das Verhältnis aus Resonanzfrequenz zu -breite, muss einige 1000 betragen, um ein ausreichendes Signal-Rausch-Verhältnis zu garantieren.

Der dem Spiegelstrom proportionale Spannungsabfall über dem Schwingkreis wird verstärkt und anschließend Fourier-transformiert.

Referenzen

[1] K. Blaum, Phys. Rep. 425, 1 (2006).
[2] S. Guan et al., Int. J. Mass Spectrom. Ion Process. 146/147, 261 (1995).
[3] R.S. van Dyck et al., Phys. Rev. A 40, 6308 (1989).