Untersuchung der ultraschnellen Dynamik: Hochharmonische Erzeugung (HHG)

Um das ultraschnelle Verhalten von Flüssigkristallen (LCs) besser zu verstehen, nutzen wir die Hochharmonische Generation (HHG) – eine nichtlineare optische Technik, die es uns ermöglicht, molekulare und elektronische Veränderungen mit Femtosekundenauflösung zu verfolgen. Dieser Ansatz erlaubt es uns, dynamische Prozesse in weichen Materiesystemen in Echtzeit zu untersuchen.

Was ist Hochharmonische Generation?

HHG beinhaltet die Erzeugung hochfrequenter Photonen – typischerweise im extremen Ultraviolett- (EUV) bis weichen Röntgenbereich – durch das Einleiten intensiver, ultrakurzer Laserpulse in ein nichtlineares Medium. Ein entscheidender Vorteil der HHG ist, dass derselbe Laserpuls, der die Dynamik auslöst, auch das System untersucht. Dadurch können wir Energieverteilungen, elektronische Umstrukturierungen und molekulare Bewegungen gleichzeitig beobachten.

Obwohl HHG bereits umfassend in Gasen und in jüngerer Zeit auch in Festkörpern und Nanostrukturen erforscht wurde, ist ihre Anwendung auf Flüssigkeiten und weiche Materialien bislang vergleichsweise unerforscht. Wir sehen Flüssigkristalle als ideale Plattform, um diese Lücke zu schließen. Da LCs sowohl Flüssigkeitseigenschaften als auch strukturelle Ordnung aufweisen, können wir untersuchen, wie Licht mit Materialien interagiert, die eine einstellbare Anisotropie, molekulare Beweglichkeit und kollektives Verhalten besitzen. Dies macht LCs besonders geeignet für die Untersuchung von Licht-Materie-Wechselwirkungen in einem Bereich, in dem Ordnung und Flexibilität koexistieren.

Lokale Ordnung mit HHG untersuchen

Wir stellen fest, dass HHG äußerst empfindlich auf die lokale Symmetrie und elektronische Struktur von Flüssigkristallen reagiert. Diese Empfindlichkeit ermöglicht es uns, zu untersuchen, wie sich molekulare Orientierung und intermolekulare Wechselwirkungen in verschiedenen mesophaseartigen Zuständen – wie nematisch, smektisch und isotrop – entwickeln. Jede Phase ist durch unterschiedliche optische Anisotropien und Ordnungsgrade der Molekülausrichtung gekennzeichnet, was sich im HHG-Signal widerspiegelt.

Durch die Analyse von Veränderungen im HHG-Spektrum können wir verfolgen, wie Phasenübergänge die Harmonische Generation beeinflussen. Beispielsweise beobachten wir beim Übergang vom nematischen zum smektischen Zustand Veränderungen in der Intensität und Polarisation der Harmonischen, die auf eine erhöhte Positionsordnung und veränderte molekulare Ausrichtung hindeuten. Da HHG empfindlich auf Symmetriebrechung und Polarisationsänderungen reagiert, stellt sie eine präzise und nicht-invasive Methode zur Erkennung subtiler Strukturänderungen dar.

Das HHG-Spektrum zeigt die 5., 7. und 9. Harmonische, die von einem Anregungsfeld mit einem Zentrum bei 4 μm erzeugt werden, das auf eine 1 mm große Region eines ausgerichteten 8CB-Probenbereichs fokussiert ist, der sich in einer Zelle befindet. Die Probe wird bei 20 °C gehalten, wobei die smektische A-Phase vorliegt, wie links dargestellt.

HHG mit äußeren Reizen steuern

Was LCs für uns besonders spannend macht, ist ihre Reaktionsfähigkeit auf äußere Reize. Wir können ihre Phase und molekulare Ausrichtung mittels elektrischer oder magnetischer Felder steuern und erhalten so eine dynamische Kontrolle über den HHG-Prozess. Diese Fähigkeit erlaubt es uns, die spektralen und Polarisationseigenschaften der emittierten Harmonischen nach Bedarf anzupassen.

Mit Femtosekunden-Zeitauflösung und nanometergenauer Ortsauflösung ermöglicht es HHG, direkt zu beobachten, wie sich die innere Struktur von LCs unter verschiedenen Bedingungen verändert. Dies hilft uns, ein tieferes Verständnis für weiche kondensierte Materie zu entwickeln und zu verstehen, wie molekulare Organisation das Materialverhalten beeinflusst.

Durch unsere Arbeit etablieren wir HHG als ein leistungsfähiges Werkzeug zur Untersuchung der ultraschnellen Dynamik von Flüssigkristallen. Ihre Empfindlichkeit gegenüber molekularer Symmetrie, Phasenübergängen und lokaler Ordnung eröffnet einzigartige Einblicke in weiche Materiesysteme auf atomarer und molekularer Ebene. Indem wir untersuchen, wie sich HHG-Spektren mit strukturellen Veränderungen verschieben, gewinnen wir neue Erkenntnisse über das Verhalten von LCs und eröffnen neue Wege für die optische Echtzeitkontrolle in adaptiven Materialien.