Arbeiten mit Flüssigkristallproben
Die im Labor zu vermessenden Flüssigkristallproben können in drei unterschiedlichen Ansätzen gewonnen werden. Flüssigkristallzellen, freistehende Filme und Flachstrahlen. Die Forschungsgruppe hat sich bemüht, jede der Methoden zur Positionierung und Untersuchung der Probe zu beherrschen und zu verbessern. Im Folgenden werden die drei Ansätze erläutert.
Flüssigkristallzellen
Eine Zelle ist ein Behälter, der verwendet wird, um eine Flüssigkristallprobe (LC) zu halten. Sie besteht typischerweise aus Materialien, die für die verwendete Strahlung transparent sind, wie Quarz oder Silica, sodass die Strahlung hindurchtreten kann, ohne die Messungen zu stören. Die Zelle besteht aus zwei parallelen Glasplatten, die mit Abstandshaltern einer definierten Dicke, die von wenigen Mikrometern bis zu Hunderten von Mikrometern reichen, in einem konstanten Abstand gehalten werden.
Um Defekte zu minimieren und die ordnungsgemäße Funktion zu gewährleisten, werden die Glasoberflächen einem gründlichen Reinigungsverfahren unterzogen. Da sich der LC in eine bestimmte Richtung auf dem Glassubstrat ausrichten muss, werden die inneren Oberflächen der Zelle mit einem speziellen Polymer behandelt, das entweder eine homeotropische (senkrechte) oder eine planare (parallele) Ausrichtung erzwingt. Diese Behandlung kann durch Spin-Coating oder durch Eintauchen der Substrate in die Polymerlösung durchgeführt werden.
Wenn kein Polymer zur Ausrichtung verwendet wird, können zwei metallische Drähte in das Zell-Design integriert werden, und es können AC-Spannungen von bis zu 1 kV angelegt werden, um die Ausrichtung zu steuern. Sobald die Ausrichtungslösung implementiert ist, wird die Zelle mit UV-härtbarem Kleber zusammengebaut. Der LC wird dann eingeführt und die Zelle wird versiegelt, um ein Auslaufen zu verhindern. Der LC füllt den Raum zwischen den beiden Glasplatten.
Schließlich muss die Zelle hinsichtlich ihrer Struktur und Ausrichtung charakterisiert werden, was typischerweise mit einem polarisierenden Mikroskop erfolgt.

Free-standing LC films
Freistehende Filme bieten mehrere Vorteile gegenüber traditionellen Flüssigkristall-(LC)-Zellen, wie die Möglichkeit, substratfreie statische Proben mit reduzierter Dicke zu erzeugen. Die Bildung freistehender Filme ist aufgrund der Oberflächenspannung in smektischen LC-Mesophasen möglich. Sie stellen jedoch auch Herausforderungen dar, wie die Aufrechterhaltung der mechanischen Stabilität und eine präzise Ausrichtungssteuerung. In einem frei schwebenden Film beeinflusst die Luft-Oberflächen-Schnittstelle die Ausrichtung des Oberflächen-Direktors ähnlich wie bei einem behandelten Glassubstrat, jedoch mit schwächerer Wirkung. Die Ausrichtung wird über eine bestimmte Schichttiefe beibehalten, die als Korrelationlänge bezeichnet wird.
Das Design des Flüssigkristallhalters wurde vom linearen Zielmechanismus der Ohio State University Scarlet Laser Facility [1,2] inspiriert, der die Filmbildung in einem Vakuum bei hohen Wiederholungsraten (10 Hz) ermöglichte. Der Halter besteht aus einem Wischer, der sich vertikal über eine kreisförmige Öffnung in einem Kupferrahmen bewegt. Der Wischer wird von einer Brücke geführt, die eine Variation der Kraft ermöglicht, mit der er gegen den Rahmen gedrückt wird. Öffnungen mit Durchmessern von wenigen Millimetern werden für verschiedene Anwendungen verwendet, was eine Kontrolle über die Filmstärke ermöglicht. Diese Öffnungen sind mit einer scharfen Kante abgeschrägt, um sicherzustellen, dass der LC in einer festen Position innerhalb der Schräge gebildet wird. Temperaturregelung wird verwendet, um eine präzise Dickenkontrolle zu ermöglichen, indem der Rahmen mit Widerständen beheizt und mit Peltier-Elementen gekühlt wird. Zusätzlich wurde ein automatischer LC-Freigabemechanismus integriert, der eine Fernsteuerung des Systems ermöglicht.
[1] Poole, P.L., et al., Flüssigkristallfilme als auf Abruf variable Dickenziele (50-5000 nm) für intensive Laser. Physics of Plasmas, 2014. 21(6).
[2] Poole, P.L., et al., Laserziele und Optiken mit moderater Wiederholungsrate unter Verwendung von Flüssigkristallfilmen mit variabler Dicke. Applied Physics Letters, 2016. 109(15).

Flat jet device
Ein wichtiges Anliegen beim Einsatz von Hochleistungslasern auf statischen Proben, wie Zellen oder freistehenden Filmen, ist das Risiko von Schäden aufgrund der niedrigen Schadensschwelle dieser Materialien. Für die hochharmonische Spektroskopie in Flüssigkristall-Proben (LC), die Intensitäten von etwa 10 TW/cm² erfordert, haben wir uns für ein Flachstrahlgerät zur Probenzufuhr entschieden, eine gut etablierte Lösung in der Flüssigkeitsspektroskopie, die von den Fließeigenschaften der Flüssigkristalle profitiert. Dieses Gerät eignet sich ideal zur Erzeugung eines kontrollierten, gleichmäßigen und reproduzierbaren Flüssigkeitsstroms, der für Anwendungen, die einen dünnen, flachen Strom erfordern, unerlässlich ist. Um diese flache Oberfläche zu erzeugen, konvergieren zwei laminare Strahlen und bilden eine stabile Flüssigkeitskette, die aus mikrometerdicken Schichten besteht, die senkrecht zueinander ausgerichtet sind und dann zu einem einzigen Strom verschmelzen [1-2]. Durch das fließende Zuführungssystem interagiert jeder Laserpuls mit einer frischen Probe, wodurch das Risiko von Wärmeansammlungen und lokaler Überhitzung reduziert wird, was ansonsten zu Schäden an der Probe führen könnte. Darüber hinaus fördert die dünne Flüssigkeitsschicht eine effiziente Wärmeableitung, was die Schadensschwelle erhöht und leistungsstärkere Laseranwendungen ermöglicht, ohne die Probe übermäßig zu schädigen.
Die Lieferung von Flüssigkristallen (LCs) mit Flachstrahlen stellt jedoch Herausforderungen dar, da LCs im Vergleich zu Standardflüssigkeiten besondere Fließeigenschaften aufweisen. Im Gegensatz zu Newtonschen Flüssigkeiten, deren Viskosität unter verschiedenen Scherraten konstant bleibt, zeigt sich bei LCs ein Verhalten, das durch die Kopplung zwischen molekularer Ausrichtung und Fluss beeinflusst wird. Die Viskosität von LCs ist am niedrigsten, wenn sich die Moleküle mit dem Fluss ausrichten, und am höchsten, wenn sie senkrecht dazu stehen. Darüber hinaus können LCs unter Scherstress eine erhöhte Viskosität erfahren, was auf molekulare Umordnungen zurückzuführen ist. Diese einzigartigen Eigenschaften müssen bei der Konstruktion von zirkulierenden Leitungen, Pumpensystemen und unter Druck stehenden Düsen zur LC-Zuführung sorgfältig berücksichtigt werden.
In unserer Gruppe haben wir ein temperaturgesteuertes, zirkulierendes Flachstrahlsystem entwickelt und implementiert, das speziell für die LC-Zuführung ausgelegt ist. Dieses System bietet eine zuverlässige Lösung für die Zuführung von Flüssigkristallen in einem bestimmten Mesophase in spektroskopischen Anwendungen und gewährleistet eine präzise Kontrolle über den Probenfluss. Wir haben das Flachstrahlsystem gründlich charakterisiert und dabei Faktoren wie seine Stabilität, die Erneuerungsrate der Probe, die Dicke der Flüssigkeitsschichten und die Ausrichtung der Flüssigkristallmoleküle in beiden isotropen und nematischen Phasen bewertet [3].
[1] T. T. Luu, et al., Nat. Commun. 9, 1 208
[2] M. Ekimova et al., Struct. Dyn. 2, 054301, 2015
[3] M. L. Murillo-Sánchez et al., Rev. Sci. Instrum. 95.10, 2024
