Doppelspalt und Tunneleffekt bei Molekülen im intensiven Laserlicht

Trifft eine Lichtwelle auf einen Doppelspalt, so kommt es hinter dem Hindernis zu einer charakteristischen Abfolge von hellen und dunklen Streifen, erzeugt durch – je nach Laufrichtung des Lichtes – konstruktive oder destruktive Überlagerung (Interferenz) der Lichtwellen.

In der Quantenphysik findet sich dieses Phänomen auch bei Materiewellen, z. B. bei Elektronen, die durch Photoionisation aus einem zweiatomigen Molekül freigesetzt werden. Die charakteristische Größe ist hier der Abstand der Atome im Molekül (Bindungslänge).

Neben der Struktur des Moleküls spielt bei genauerer Betrachtung auch der Zeitunterschied beim Auftreffen der Licht-Wellenfronten eine Rolle, wenn z. B. die Molekülachse schräg zum Lichtweg steht (siehe Abb. 2).

Anschaulich reißt das hohe elektromagnetische Lichtfeld des Lasers das Elektron aus dem Molekül heraus. Dies geschieht schon bei eigentlich zu geringen Feldstärken, indem das Elektron entgegen der elektrischen Anziehung der positiv geladenen Kerne des Moleküls aus diesem „heraustunnelt“ – der quantenmechanische Tunneleffekt.

In einer neuen Studie [1] haben Pei-Lun He und Karen Hatsagortsyan aus der Theorie-Abteilung von Christoph Keitel am Heidelberger MPI für Kernphysik nun detailliert untersucht, wie sich die genannten Effekte (Lichtlaufzeit durch das Molekül und Interferenz der Elektronenwellen) bei Tunnelionisation verhalten und unter welchen Bedingungen dies experimentell beobachtbar wäre.

Hinzu kommt der Impuls, den ein einzelnes Lichtteilchen im Ionisationsprozess auf das gesamte Molekül überträgt – hier sprechen die Physiker von Nicht-Dipolbeiträgen (siehe Abb. 2). Typischerweise treten diese bei hohen Photonenenergien (Ultraviolett- oder Röntgenstrahlung) auf. In intensiven Infrarot-Laserfeldern erscheint dieser Effekt aber ebenfalls, wenn eine hohe Zahl von niederenergetischen Photonen zugleich mit dem Elektron wechselwirken. Vorausgegangen war eine Arbeit [2], wie sich bei atomarer Photoionisation der übertragene Impuls des absorbierten Lichts auf das freigesetzte Elektron und das zurückbleibende Ion verteilt.

Für den molekularen Fall fanden die Forscher nun als wesentliches Resultat, dass an die Stelle der Bindungslänge der Abstand der „Tunnelausgänge“ tritt – mit entsprechenden Konsequenzen für die Interferenzmuster. Für Edelgas-Dimere (z. B. He2) macht sich hier der Laufzeitunterschied in der Impulsverteilung der Elektronen parallel zur Lichtausbreitungsrichtung bemerkbar und hängt vom Grundzustand des Dimers ab (siehe Abb. 2).


Originalpublikationen:

[1] Nondipole Time Delay and Double-Slit Interference in Tunneling Ionization
Pei-Lun He, Karen Z. Hatsagortsyan, and Christoph H. Keitel
Phys. Rev. Lett. 128, 183201 (2022), DOI: 10.1103/PhysRevLett.128.183201

[2] Nondipole Coulomb sub-barrier ionization dynamics and photon momentum sharing
Pei-Lun He, Michael Klaiber, Karen Z. Hatsagortsyan, and Christoph H. Keitel
Phys. Rev. A 105, L031102 (2022), DOI: 10.1103/PhysRevA.105.L031102


Gruppe Hatsagortsyan in der Abteilung Keitel am MPIK


Kontakt

Dr. habil. Karen Z. Hatsagortsyan
Tel.: +496221 516-160
E-Mail:
k.hatsagortsyanmpi-hd.mpgde


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Abb. 1. Ionisation eines zweiatomigen Moleküls in einem intensiven Laserfeld, das um einen Winkel Thetam zur Richtung des Laserstrahls gedreht ist. Die Lichtwelle (gelbe Streifen) trifft zeitverzögert (Delta t) auf die beiden Atome des Moleküls. Das Molekül als Doppelspalt erzeugt die Interferenzstruktur in der Verteilung der Photoelektronen (blaue Ebene).

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Abb. 2. Tunnelionisation eines He2-Dimers, das entlang der Laserpropagationsrichtung ausgerichtet ist: Die Verteilung des Photoelektronen-Lichtfrontimpulses (p) zeigt ein Doppelspalt-Interferenzmuster im Fall des ungeraden Grundzustands σu 1s (schwarze Linien), während dies für den geraden Zustand σg 1s fehlt (die rot gestrichelte Linie ist der Fall eines ebenso ausgerichteten Atomorbitals). Der Abstand der Interferenzstreifen im Impulsraum spiegelt den Abstand der Tunnelausgänge Rw wider und nicht den Abstand der Molekülbindungen R = 0,27 nm. Aufgrund des Nicht-Dipol-Effekts sind die Streifen nicht symmetrisch und mit der Ionisierungsenergie Ip um Ip/c in die positive Richtung verschoben. Der Lichtfrontimpuls ist definiert als p = pz – mE/c, mit dem Elektronenimpuls entlang der Laserausbreitungsrichtung pz und der kinetischen Energie E. Die Laserwellenlänge beträgt 3000 nm und die Intensität 4 × 1013 W/cm2.